【48812】付宏刚蒋保江焦艳清JACS：超薄氮化碳纳米片自拼装完成光组成H2O2耦合醇氧化！

时间: 2024-07-15 08:45:20 |   作者: 清洁类

  无助催化剂的耦合光催化能够最大极限有利地势用光子和原子，这对光催化剂提出了更高的要求。聚合物氮化碳(CN)已成为最有出路的光催化剂，但仍存在催化位点缺乏和量子功率低的首要缺陷。

  关键1.作者规划了一种简略的流体剪切应力物理办法来剥离块体C3N4的堆叠结构，该办法就像一把“刀”，堵截堆叠相互作用，构成薄层，一起供给“离心力”，驱动薄层拼装成棘层(ASCN)。该战略具有产率高、工艺简略、不需要插层试剂等显着长处。Nv和羰基的一起引进现已证明能调理能带结构，在空间上别离氧化和复原中心，并为O2和4-MBA供给活化位点。

  关键2.ASCN-3的超薄特性供给了更多露出的活性位点并改进了电荷载流子别离。在没有助催化剂的AM1.5下，ASCN-3在氧复原为H2O2与4-甲氧基苄醇(4-MBA)氧化为茴香醛(AA)方面，表现出比本体对应物高20倍的活性，翻转频率(TOF)值显着地添加(H2O2的TOF:1.69 h-1，AA的TOF:0.02 h-1)。有必要留意一下的是，ASCN-3对4-MBA氧化的转化率为95.8%，选择性挨近100%。H2O2光协作用和4-MBA氧化在420nm处获得了11.7%和9.3%的高表观量子产率。

  关键3.试验和理论成果证明，Nv作为氧吸附活性位点有助于捕获电子并将电子转移到吸附的O2，由此发生超氧化物自由基(•O2-)，并与掉落的质子进一步结组成H2O2。一起，会集在羰基邻近的melem单元的空穴直接将4-MBA氧化为相应的Cα-H键发生碳自由基。

  该作业拓荒了一种便利的流体剪切战略，经过剥离用于耦合光催化的堆叠结构来制备薄纳米片，以充沛的利用光生电子、空穴和原子进行氧化复原反响。

  图2.（a）AS-3的SEM。（b）三聚氰胺、L-半胱氨酸、三聚氰酸和AS-3的13C固态NMR光谱。（c）L-半胱氨酸与三聚氰胺的拼装机理。ASCN-3的（d）SEM和（e、f）TEM。

  图5.（a）PL光谱，（b）TRPL光谱以及（c，d）365 nm发射下的时刻分辩推迟磷光动力学监测。（e）TS-SPV光谱和（f）在-0.35 V的电势下丈量的电化学阻抗光谱(EIS)。

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