【48812】赵彦利华雍等人Angew：钴肟集成的COFs用于光催化析氢与醇氧化！

时间: 2024-07-15 08:45:10 |   作者: 清洁类

  氢( H 2 ) 作为化石燃料动力的清洁替代品，在曩昔几十年中受到了极大的重视。关于可继续的H 2 出产，太阳能与光催化剂或光电极相结合驱动的水分化或质子复原已被公认为一种具有竞争力的办法。Wurster型系统是一类由苯二胺单元衍生的给电子化合物。例如，N，N，N，N-四甲基-1,4-苯二胺 ( TMPD ) 表现出优异的氧化复原活性，并能容易地进行单电子氧化 。 因而，得益于强复原才能，根据苯二胺单元的共价有机结构 ( COFs ) 的规划在光催化HER中 展现出必定的潜力 。

  关键1 . 作者开发了一种由高度结晶和安稳的 Wurster型COFs衍生的新渠道，作为分子钴肟催化剂共价衔接的载体。钴肟 润饰 的COF s 显示出保存的结晶度、孔隙率和安稳才能。即便在没有典型的电子供体 ( 如三乙醇胺或三乙胺 ) 的情况下， 钴肟润饰 的COFs光催化剂对HER的活性明显增强。

  关键2 . 功能最好的 钴肟润饰 的COF s 混合光催化剂，不存在牺牲剂 ，在 EtOH/磷酸盐缓冲溶液中完成了38 µmol h -1 的均匀HER速 率。这是一个根据 COF s 的光催化剂能够在不存在电子供体的情况下有效地析氢。

  关键3 . 核磁共振 ( NMR )、超快瞬态吸收和温度相关光致发光( PL ) 光谱的系统研究证明，作为空穴搬运受体的醇含量能够捕获COFs的光生空穴，促进电荷别离并按捺激子复合。然后将醇氧化构成醛并开释质子，为HER供给额定的质子源。在进步光催化HER功率方面发挥着至关重要的效果。

  该 作业证明运用醇溶剂作为空穴铲除剂的COF s 催化HER的巨大潜力，并为完成反响条件规模的可及性和更环保的能量转化途径供给了一个比如。

  Cobaloxime-Integrated Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Evolution Coupled with Alcohol Oxidation

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