【48812】Nature Catalysis二氧化碳复原组成葡萄糖和脂肪酸！

时间: 2024-06-30 00:35:45 |   作者: 化妆水类

  4月28日，中国科学技能大学曾杰课题组与电子科技大学资料与动力学院的夏川课题组、中国科学院深圳先进技能研讨院组成生物学研讨所于涛课题组协作，在Nature Catalysis宣布了题为“into energy-rich long-chain products via electrochemical and metabolic engineering”的文章。该作业首要经过电催化将二氧化碳和水组成高纯乙酸，再以乙酸及乙酸盐为碳源经生物发酵组成葡萄糖和脂肪酸等长碳链分子。在该研讨中，曾杰为一起通讯作者。

  跟着新动力发电的敏捷兴起，电力本钱下降，电组成技能已具有与依靠化石动力的传统化工工艺竞赛的潜力。其间，二氧化碳电复原技能运用清洁电能将温室气体二氧化碳转化为高的附加价值化学品，对缓解资源缺少具有重大意义。但现在对二氧化碳电复原技能的研讨大多局限于一碳和二碳等小分子产品，怎么高效、可持续地将二氧化碳转化为富含能量的碳基长链分子仍然是一个巨大的应战。

  为了躲避二氧化碳电复原的产品局限性，可考虑将二氧化碳电复原进程与生物进程相耦合，以电催化产品作为电子载体供微生物后续发酵组生长碳链的化学产品用来出产和长叹。而挑选正真合适的电子载体对微生物发酵至关重要。因为二氧化碳电复原的气相产品均难溶于水，生物运用功率低，因而优先挑选二氧化碳电复原的液相产品作为生物发酵的电子载体。其间，乙酸是一种优异的生物组成碳源，能够经发酵转化为葡萄糖等其他生物物质。

  直接电催化转化二氧化碳到乙酸存在着反响速率慢、产品挑选性低和碱溶液吸收等许多问题。鉴于一步法电解的局限性，研讨人员提出两步法电解的处理方案，即经过催化剂条件优化和反响器规划，先将二氧化碳高效转化为一氧化碳中间体，再根据固态电解质反响器经过晶界铜催化剂高挑选性地组成纯乙酸。乙酸作为优异的生物组成碳源之一，在细胞体内能有用地转化为乙酰辅酶A进入中枢代谢，经过糖异生、脂肪酸组成等通路完成碳链延伸，组成C6-C18等一系列长链多碳化合物。如图1所示，研讨人员将电催化-生物组成结合，且运用奇妙的空间解偶联方法达到电催化上游组成底物，生物组成下流产品转化延伸，完成了“用二氧化碳和水组成葡萄糖和脂肪酸”的全进程。

  准确操控C1分子完成C-C偶联组成特定C2化合物是当时电催化组成的难点。研讨人员发现电催化C1分子组成乙酸特异性地受催化剂外表几许结构影响，并经过理论模仿发现晶界结构能有用进步C1分子转化功率。首要，研讨人员运用Ni-N-C单原子催化二氧化碳构成一氧化碳中间体，其法拉第功率近100%。然后将搜集的一氧化碳经脉冲电化学复原工艺构成的晶界铜催化组成乙酸。在气体分散活动池中，乙酸盐法拉第功率最高可达52%；最高偏电流密度可达321毫安每平方厘米，此刻乙酸盐法拉第功率仍保持在46%。为下降液体产品与电解质溶液及相关副产品别离本钱和便利产品乙酸的下流运用，研讨人员进一步开发了多孔固态电解质反响器，使阴极得到的乙酸根与阳极得到的氢离子结合构成高纯乙酸水溶液，无须别离提纯可直接用于下流生物发酵。经过新式电解设备测验，催化剂可在250毫安每平方厘米偏电流密度条件接连140小时制得纯度为97%的乙酸水溶液，然后处理了电组成进程中“浓度”与“纯度”两个要害难点。如图2所示。

  随后，研讨人员将电组成得到的高纯乙酸溶液投喂给酿酒酵母，以期经过酵母的代谢工程进一步组成出葡萄糖等食物分子。为此，研讨人员对酿酒酵母进行了基因修改。酿酒酵母中，乙酰辅酶进入乙醛酸循环组成草酰乙酸经糖异生途径构成葡萄糖-6-磷酸。研讨人员将酿酒酵母中三个己糖激酶（Glk1、Hxk1、Hxk2）敲除，废弃酿酒酵母菌株运用葡萄糖才能，一起取得葡萄糖“走漏”表型。如图3所示，敲除三个己糖激酶后，工程菌株在摇瓶发酵条件下，葡萄糖产值为1.7 g/L。之后，持续敲除两个假定己糖激酶（YLLR446W, EMI2），一起过表达来自泛菌属的葡萄糖磷酸酶基因agpP和大肠杆菌的HAD4(haloacid dehalogenase-like phosphatase 4)基因yhix，葡萄糖产值达2.2 g/L，产值进步30%。

  研讨人员别离以电催化组成乙酸及乙酸盐为仅有碳源，分批补料增加方法，运用产糖酿酒酵母组成葡萄糖，如图4所示，乙酸盐和乙酸为碳源别离组成葡萄糖1.8 g/L, 1.5 g/L。

  游离脂肪酸是一类C8-C18组成的长链多碳化合物总称，因其在出产油脂化学品和生物燃料出产方面的潜在用处而遭到广泛重视。现在有关游离脂肪酸出产研讨主要以葡萄糖为底物，研讨人员以电催化组成乙酸为底物，在构建的产脂肪酸菌株中组成脂肪酸，组成脂肪酸含量检测可达448.5 mg/L，不同碳链长度脂肪酸含量如图4所示。

  此项作业得到国家重点研制方案项目、国家自然科学基金项目、安徽省面上攻关、四川省中心引导当地-自在探究项目、电子科技大学发动基金和深圳组成生物学立异研讨院的支撑。

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